回到真新镇，迎接小智的是一场盛大的庆功宴。而后，大木博士拜托小智一行人前往橘子群岛的岱柑岛取回内木博士的特殊精灵球，小智欣然应允。刚出真新镇，小智遇上了一群烈雀和波波族群争夺地盘，小智派出自己的比比鸟帮助它们。过程中，比比鸟进化为大比鸟。为了保护波波们，小智将大比鸟留在族群中。

小智一行人为了前往岱柑岛而在友好商店采购，他们在店里的抽奖中幸运地抽中特奖，三人直飞岱柑岛。他们上了飞艇，发现飞艇十分破旧，而且操纵飞艇的竟然是火箭队三人组。他们能平安到达岱柑岛吗？

小智一行人终于来到岱柑岛，他们在乔伊的指引下找到了内木的宝可梦研究所，并且在研究所的后院观赏到了许多与图鉴上的样式不同的宝可梦。为了帮助内木，并且加深自己对于这些独特的宝可梦的了解，小刚决定留下来。返程时，当小智和小霞来到飞艇站时，迎接他们的竟是一艘崭新的飞行船……

小智和小霞随着飞艇降落在澎柑岛，他们看见三个不良少年在欺负一只拉普拉斯。就在小智要为了救拉普拉斯而与不良少年战斗时，一位宝可梦观察家小建出现暂时打断了战斗。不良少年被小智赶跑，小智一行人也将拉普拉斯送至宝可梦中心治疗。而此时，火箭队也看中了这只拉普拉斯，他们要抢走拉普拉斯。拉普拉斯的命运究竟如何？

小智一行人来到夏干道馆向道馆馆主敦美挑战。在比赛的时候，火箭队又出来捣乱。在一场混乱后重新开始道馆战，拉普拉斯的表现出人意料，打败了水箭龟。

亚马多和小三郎利用引梦貘人的超能力，催眠金柑岛上所有宝可梦加以捕捉。小智为了救回皮卡丘，和君莎小姐等人一起对抗引梦貘人的超能力，处于劣势的小智等人会有何下场呢?

小智一行人这次来到椪柑岛、发现正美漂流到海上的瓶中信、为了让哥哥得到灵感希望能够得知大岩蛇的消息、经过小智一行人的努力、终于让哥哥阿功找到大岩蛇、得到制作水晶制品的灵感。

小智一行人这次来到了罕见的平柑岛、岛上的宝可梦全部都是粉红色的、火箭队一行人自然不会放过这个千载难逢的好机会、在小智等人齐心协力之下将他们赶走、继续让平柑岛保持神秘、留给这些粉红色的宝可梦一个宁静的生存空间。

小智一行人乘坐拉普拉斯向下一个岛前进时，一艘快艇路过。跟随快艇，小智他们得知这是一个考古团队，他们要来富拉四号岛找寻化石宝可梦化石盔的化石。在进发的途中，似乎一直有人在暗中阻止考古队前往发掘。最后，小智抓住了这个搞破坏的人，他劝大家不要破坏小岛，否则会有灾难发生……

听说有宝可梦的表演，小智一行人上了宝可梦豪华邮轮，这上面表演为宝可梦配音的表演秀。一位年轻的演员凯儿似乎和她的宝可梦雷丘相处的有些问题。小智被请求帮助凯儿和雷丘，然后火箭队出现，企图夺走船上的宝可梦。

在哈撒岛，小智一行人遇到了另一位水属性宝可梦训练家小桩，她救起了小霞落水的可达鸭，她告诉小霞可达鸭有进化的征兆。小霞和小椿展开宝可梦对战，对战中小霞发现自己的可达鸭似乎进化为哥达鸭了……

小智一行人正在橘子群岛航行，突然，他们看见了一位乔伊飞快地向前划着船。小智紧跟其后，追至一座小岛。这位乔伊护士是为这些野生的宝可梦做巡诊，而独自留在这座无名岛上。乔伊提供小智一行人的饮食并治疗了疲惫的拉普拉斯。为了报答恩泽，小智一行人决定帮助乔伊诊疗……

小智一行人来到了盛产文旦的果实七岛，他们因为小误会而认识了岛上负责种植果实的奈奈。这时，他们看见一只饥饿的卡比兽正大肆吃着文旦。没有办法阻挡它，它很快就把第一座岛的文旦全部吃完了。没有满足的卡比兽开始游向第二座岛。因为这只大胃王卡比兽，果实七岛陷入了前所未有的危机……

小智一行人来到了斯达奇岛，大木博士告诉小智这里有新发现的古代橘子联盟冠军奖杯。当小智第二天前去参观时，发现奖杯被火箭队偷走了。为了夺回奖杯，小智一行人跟随火箭队来到一艘幽灵船……

火箭队试图在海上抢夺皮卡丘却再次失败，三人被杰尼龟的水枪打飞。喵喵飞到了神秘猫之岛，岛上的人把喵喵误当成幸福的喵喵神。为了防止自己的幸福被干扰，喵喵派人将登上岛的小智一行人和武藏、小次郎赶下岛去。就在喵喵享受幸福时，岛上的民众要求喵喵使用聚宝功这个喵喵不会的招式，甚至为了让喵喵学会，将喵喵扔至竞技场。喵喵真的能得到幸福吗？

小智一行人来到有大量昆虫宝可梦的马科特岛，他们看到了一只身受重伤的飞天螳螂。小智企图收服它却失败了。小建利用毛球的催眠粉抓住了飞天螳螂并送至宝可梦中心。另一方面，武藏因为发型被飞天螳螂群破坏而和小次郎将飞天螳螂们抓获。为了救那些飞天螳螂，小建新收服的飞天螳螂不顾身上的伤而出发了……

小智一行人发现了一座长满树果的小岛。有充足的食物，小智决定给宝可梦放个假，他们把所有的宝可梦放了出来。本决定放假的火箭队却因为看见了小智等人的宝可梦而放弃休假，有准备对宝可梦下手。疏于防范的小智一行人会被火箭队得逞吗？

小智刚到小橘子岛就连续遭遇了几场对战，连续的胜利让小智得意忘形了。这时，他们遇见了四天王中的科拿小姐，小智立刻向科拿发出挑战，但没有被回应。在和其他人的交战中，小智的喷火龙失控，科拿使用呆壳兽稳定了喷火龙，也让小智认识到科拿的能力。观摩了科拿的示范比赛，小智仍想和科拿对战，结果又会如何？

来到洋贝拉市的小智一行人先遇到了一位在寻找尼多兰的女生，后遇到一位寻找尼多朗的男生，之后发现他们俩的宝可梦相爱了，可是两位训练家的关系却相当恶劣。为了把相爱的两只宝可梦撮合到一块儿，憧憬恋爱的小霞要用手段让两位训练家和好。她做得到吗？

为了前往柚子道馆，小智一行人来到大平原。突然间，乌云涌起，雷阵雨转眼就来了，这时一名放牧小磁怪的牛仔佛得出现，给小智一行人提供了避雨的场合。附近城镇的君莎打电话说城镇因为电光而停电了，希望小磁怪们过来帮忙。正当佛得出发时，火箭队登场抢夺小磁怪。小智和佛得赶走了火箭队，但佛得受伤，将差事托付给小智。小智能否成功完成运送小磁怪的任务？

横穿小橘子岛的小智一行人终于抵达比格市，却因为火箭队的陷阱而落入大都会的下水道。在下水道里，小智的妙蛙种子被一个怪物掠走。小智等人刚从下水道爬出来，就被君莎逮捕。听说下水道怪物的传闻，被释放的小智更迫不及待要救妙蛙种子。可是市长却不惜封住下水道也不准人进下水道，这是为什么？小智的妙蛙种子能否得救？

小霞在柚子岛海边救了柚子道馆馆主阿义的妹妹玛莉，在阿义向小霞表达谢意并请她跳舞时，小智向他挑战。阿义要先测试小智宝可梦招式的熟练度。小智完美通过测试并得到约定，第二天进行比赛。当夜，阿义和玛莉诚挚邀请小霞留在柚子道馆。小霞是否会离开小智的团队？小智能不能得到第三枚徽章呢？

小智一行人来到大椪岛后中了火箭队的陷阱。皮卡丘被火箭队抓走并和喵喵连在一起。就在火箭队得意之时，喵喵和皮卡丘被大比鸟抓走。喵喵和皮卡丘挣脱大比鸟，却完全找不到回去的路了……

小智一行人在海上航行时遇见了一位宝可梦训练家小英。小英向小智发起了挑战。小英使用的是一只蚊香泳士，靠着强大的实力赢了小智的皮卡丘。小智派出尚无法控制的喷火龙，结果喷火龙被蚊香泳士的冰冻光束冰冻了，生命垂危。小智不顾输了比赛，一心抢救喷火龙。喷火龙能被救过来吗？第二次战斗他能够战胜小英吗？

小智一行人刚来到蜜柑岛，就遇上了一起火灾。小智的杰尼龟和小霞的海星星前往灭火，但是火势过大。幸好卡咪龟消防队赶到，救出了小智和小霞并扑灭了大火。小智的杰尼龟不服气，要和卡咪龟比试。火箭队这时将杰尼龟和卡咪龟消防队还有皮卡丘全部掠走了。可是这时，城里又发生火灾了……卡咪龟消防队被劫走了，火灾能否及时扑灭呢？

小智一行人因为海流而滞留在香橘岛一周，食物几乎都吃完了，就在他们在野外找食物时，草属性宝可梦训练家小顺向小智发起了挑战，饿昏了的小智不小心派出了卡比兽，还把它的精灵球摔坏了以至于无法收回卡比兽。听说最近的宝可梦中心在山的另一边，小智一行人开始努力把睡得正香的卡比兽拖到山的另一边去……

小智一行人来到榴柑岛，小智被一位女士当成了自己的儿子。火箭队驾驶机器人前来突袭，小智和女士合力打败了火箭队。原来这位女士是琉璃道馆的道馆馆主，这是小智在橘子联盟前的最后一个目标了。道馆的比赛要求是双打，面对从未进行过的比赛，小智将如何应对？

小智一行人在海上遇见了一位开潜水艇的老爷爷，他在跟随一大群鲤鱼王。小智跟随他到甜柑岛，才知道他是宝可梦观察家绿河，是为了观察鲤鱼王的回游和进化而来的。同为观察家，小建决定帮助绿河，解开鲤鱼王的进化之谜。火箭队为了组建暴鲤龙军团准备对鲤鱼王下手，他们会得逞吗？

小智和小建在外地吸入了霸王花的麻痹粉，高烧不止。小霞通过图鉴知道要寻找阿西蕾水草来治疗他们。与此同时，武藏也因为吸入霸王花的麻痹粉而让小次郎和喵喵出去找阿西蕾水草。敌对的双方在池塘边碰面了，为了拯救同伴，双方都不惜拼命一战。到底哪一边能够成功救下同伴？

终于，小智一行人来到了柑橘岛，向橘子联盟的胜利者杯发起了最后的挑战。小智要和一位带有快龙的首席馆主勇次进行6对6的全员大对决。首次进行的比赛形式，强大的宝可梦，小智会如何应对呢？

小智在橘子联盟胜利者杯的比赛中，使用巧妙的战术，用和宝可梦的默契成功击败了首席馆主勇次的前五只宝可梦。勇次的第六只宝可梦快龙终于登场了。和最终的胜利者杯仅一步之遥，但是面对强大的宝可梦快龙，小智能否用剩下的四只宝可梦战胜它，取得胜利呢？

小智一行人在海上航行时，发现了一群拉普拉斯，就在小智的拉普拉斯靠近时，拉普拉斯群立刻逃离了。小智在附近的宝可梦中心听说是肥圈和痩精组成的盗猎团所为，就连火箭队也被盗猎团所伤。为了保护拉普拉斯，小智决定彻底击破盗猎团。

小智一行人要来到凸橙岛搭乘联络船，但是凸橙岛被封锁了，连接岛的桥梁也突然发生了爆炸。小智乘小船来到岛上，他们发现岛上城市完好，但是没有一个人，取而代之的是一大群会爆炸的顽皮雷弹。面对一触即发的危险，小智他们会怎么处理呢？

小智终于回到了自己的家乡，真新镇。他在家里意外的见到了老朋友小刚。小智和众人来到大木研究所将ＧＳ球交给大木博士，火箭队却突然袭击研究所。就在小智等人都被困住时，小茂回来了……

小智和小茂开始战斗，小茂使用的未进化的伊布把皮卡丘击败了。战后，小智从大木博士那里得知了小茂前往城都地区挑战宝可梦联盟，决定也要前往。大木博士顺便让小智带着ＧＳ球去桧皮镇交给精灵球铸造师钢铁。小建表示要留下来做大木博士的助手。小智、小霞和小刚再次一起开始了新的旅程。